Chan es sólo un sufijo utilizado como cariño, más comúnmente para bebés de ambos sexos, mascotas y niñas o posiblemente mujeres. Onii-chan es, por tanto, una forma entrañable de decir hermano mayor, con un sonido más femenino. No creo que sea una forma típica de llamar a tu hermano mayor debido a la connotación femenina.
En el anime, sin embargo, hay un tropo bastante común llamado “complejo de hermana pequeña” en el que se considera “moe” o particularmente “squee” que una adorable hermana pequeña llame a su hermano mayor onii-chan. Esto puede ser de una manera inocente y bonita. Ver Card Captor Sakura para un ejemplo lindo e inocente de este tropo. O puede ser de una manera fetichista. Por ejemplo, no me sorprendería que Daru, en Steins;Gate, se haya metido con las chicas de la serie en algún momento pidiéndoles que digan onii-chan. En cuanto a cómo se aplica a Himouto-Umaru-Chan, no podría decirlo porque no lo he visto.